近日,我校化工学院王威燕教授团队在国际催化领域顶级期刊《ACS催化》(ACS Catalysis,IF=13.700)上发表题为《可放大制备CoS-MoS2催化剂用于木质素衍生物酚类脱氧制备芳烃》“Scale-Up Foreseeable Fabrication of CoS-MoS2for Efficient Deoxygenation of Lignin-Derived Phenolics to Arenes”的最新成果,我校王威燕教授、仵奎讲师和大连化物所李昌志研究员为共同通讯作者,我校为第一通讯单位。
为了减少二氧化碳排放和对化石燃料的依赖,开发化学品的绿色制造技术受到国内外的广泛关注。生物质木质素油主要成分为酚类衍生物,可以进一步通过催化脱氧转化为芳香烃产品。然而,在此脱氧过程中,CAr-O键断裂通常需要较高的反应温度,与此同时,芳环容易加氢而饱和而丧失芳香性,且催化剂容易结焦失活。针对上述木质素油脱氧过程中的问题,该团队创新性地通过利用MoS3分解释放的S,将锚定在表面的钴氧化物原位硫化,开发出一种可大规模制备CoS-MoS2高效直接脱氧催化剂的新策略。该策略不仅避免了有毒有害H2S气体的使用,而且能够显著促进助剂Co的分散,形成大量的CoS-Edge界面。

CoS-MoS2高效脱氧催化剂制备及规模放大示意图
研究表明,在4-甲基苯酚的脱氧反应中,制备的催化剂表现出卓越的活性。即使在低至120℃的反应温度,也能够实现100%的甲苯收率,刷新了目前非贵金属催化剂上酚类直接脱氧的最低反应温度。作者通过DFT理论研究发现,CoS-Edge界面的形成增强了反应物的吸附,并降低了所有基元反应的能垒,尤其是速率控制步骤。在优化的反应条件下,该催化剂上多种木质素衍生芳香氧化物的芳烃收率均超过98%,此外,该催化剂连续使用8次后仍然保持活性不变,表明其具有很好的稳定性。进一步研究显示,将催化剂制备规模放大了200倍后,单次合成出169.5克CoS-MoS2催化剂,其脱氧活性几乎没有变化,意味着在大规模制备催化剂时,可以保持其高效的催化性能。该成果为木质素油的升级提质提供了一条高效的途径,在工业催化和生物质转化领域具有很强的应用潜力。

MoS2和CoS-MoS2催化4-甲基苯酚脱氧反应中的能量变化
该研究得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金面上项目、湖南省“过程强化与绿色化工”创新团队等的支持,是王威燕教授团队在生物质转化研究的又一重要成果。

王威燕教授指导学生科研
王威燕教授已在ACS Energy Lett、ACS Catal、J Energy Chem、Green Energy Environ等期刊发表科研论文60多篇,授权国家发明专利9项,获中国石油和化学工业联合会科学技术发明一等奖、湖南省自然科学奖三等奖等。